W 1961 Connery wygrał w castingu do roli Jamesa Bonda, pokonując między innymi Rogera Moore’a. W 1962 wyprodukowano pierwszy film z tej serii − Doktor No, który okazał się wielkim przebojem kinowym. Kolejne produkcje o przygodach Bonda przyniosły więcej zysków od poprzednich, jednak po nakręceniu Żyje się tylko dwa razy ogłoszono, że Connery rezygnuje z roli agenta 007.